Gefunkt hat es bei Angelina und Brad wahrscheinlich während der Dreharbeiten zur Actionkomödie "Mr. & Mrs. Smith" 2004. Zunächst war ihr vertrauter Umgang am Set nur Anlass zu Spekulationen, doch dann gab Brad Pitt im Jahr darauf die Trennung von Schauspielerin Jennifer Aniston bekannt. Brangelina wurde das neue Traumpaar Hollywoods.

2006 kam Angelinas und Brads erstes gemeinsames Kind, Tochter Shiloh, auf die Welt. Zwei Jahre später die Zwillinge Vivienne Marcheline und Knox Léon. Drei weitere Kinder haben sie adoptiert. Immer wieder zierten Bilder der Großfamilie die Seiten der Boulevardpresse. Im Zuge der Scheidung beantragte Jolie das alleinige Sorgerecht für die Kinder - Brad setzt sich für das gemeinsame Sorgerecht ein.

Lange hat sie auf sich warten lassen: Angelinas und Brads Hochzeit. Erst im August 2014, nachdem das Paar bereits fast zehn Jahre zusammen war, gaben sie sich in Südfrankreich das Jawort - unter Ausschluss der Öffentlichkeit und ganz geheim.

Die Hochzeit fand in Südfrankreich im Chateau Miraval in Le Val statt, Wohnsitz des Paares seit 2008. Das Schloss, ein Winzeranwesen, soll 35 Millionen Dollar wert sein.

Gemeinsam gründeten Pitt und Jolie eine Stiftung, um Hilfsorganisationen zu unterstützen. Unter anderem spendeten sie Millionen von Dollar an NGOs wie "Ärzte ohne Grenzen". 2012 wurde Jolie zur Sonderbotschafterin des UN-Flüchtlingshochkommissars ernannt.

2015 waren Angelina und Brad im Ehedrama "By the Sea" gemeinsam auf der Leinwand zu sehen. Hier spielte Angelina nicht nur die Hauptrolle an der Seite ihres Ehemannes, sondern führte auch Regie. In dem Film versuchen die ehemalige Tänzerin Vanessa und der Schriftsteller Roland, noch einmal zueinander zu finden, die Ehe zu retten. Etwas, das Brangelina nicht gelungen ist.